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SYNTHESE, CARACTERISATION ET ETUDES PHYSIQUES DES FULLERENES C60 ET C70 ET DE LEURS DERIVES

التبويبات الأساسية

Ahmed-Azmi H. ZAHAB     

 

Univ.

Montpellier

Spec.

Chimie  Physique

Dip.

Année

# Pages

D.N.R.

1992

202

Les buts de notre étude sont: (I) Contribuer à l’amélioration de la synthèse des fullerènes par la méthode de l’arc électrique et comprendre leur processus de formation. (ii) Trouver une méthode de séparation des constituants de l’extrait (C60 +C70 + autres fullerènes) autre que la chromatographie (efficace mais très longue et coûteuse). (iii) Apporter une contribution expérimentale et théorique à la compréhension de la dynamique de rotation moléculaire de C60  neutre par étude RMN. (iv) Etudier le transfert de charge dans le système C60  dopé aux alcalins par RMN et par spectroscopie Raman.

Dans le premier chapitre de notre étude, nous essayons d’introduire le lecteur, d’une façon un peu générale, dans le club des C60 . En effet, nous présentons les différentes investigations théoriques aboutissant à l’imagination de la structure icosaédrique tronquée de C60  et nous discutons les conséquences qui en découlent, au niveau de la structure électronique. Nous passons en revue les différentes techniques expérimentales de synthèse des fullerènes et de leur séparation. Nous discutons les différents résultats expérimentaux et théoriques de caractérisation de “solide” C60  ainsi que celles de  C70. Nous terminons ce chapitre en exposant les premiers travaux sur le dopage des fullerènes aux alcalins aboutissant à des systèmes supraconducteurs. Nous attirons l’attention du lecteur sur le fait qu’en raison de la croissance “exponentielle” du nombre de publication sur ce sujet, la bibliographie que nous présentons est loin d’être exhaustive.

Dans le 2éme  chapitre, nous donnons les détails des méthodes et appareillages de synthèse et d’extraction des fullerenes C60  et C70 . Nous entamons dans cette partie, une discussion qualitative et quantitative de l’influence des paramètres de la synthèse sur son rendement. Cette discussion se fait à la lumière des données expérimentales de la spectroscopie de masse, de la résonance magnétique nucléaire et de la spectroscopie Raman. Dans la 2éme  partie de ce chapitre, nous nous intéressons au C60 en couches minces. Nous présentons les résultats d’analyses par spectroscopies Raman et Infra-rouge. Des clichés de microscopie électronique à balayage sont aussi présentés et discutés.

Dans le 3éme   chapitre nous étudions la RMN du C60  neutre. Nous discutons ainsi en détail l’origine de l’élargissement de sa raie de résonance à143 ppm en termes d’anisotropie de déplacement chimique et de couplage dipolaire. Nous présentons aussi l’évolution du temps de relaxation spin réseau de la raie à 143 ppm de C60 /C70 , et nous discutons cette évolution à la lumière de la dynamique de rotation de la molécule et de sa structure moléculaire et de l’éventuelle présence d’impuretés paramagnétiques dans le matériau.

Le 4éme chapitre est consacré aux systèmes intercalés aux alcalins AxC60  (où A=K, Rb) ou nous montrons l’évolution du spectre RMN de ces systèmes en fonction de dopage. Nous identifions la phase  supraconductrice à basse température A3 C60  par des mesures d’écrantage magnétique. Le déplacement de la résonance dans ces deux systèmes est discuté en terme de déplacement de Knight, caractéristique d’un état métallique. Le temps de relaxation T1 est aussi étudié et analysé en terme de relaxation de Korringa. La signature Raman de cette phase supraconductrice est aussi présentée et discutée.